和小智相遇的少女莎莉娜从电视上看到了小智拯救烈咬陆鲨的画面，认出小智就是儿时救助受伤的自己的人，于是决定赶到密阿雷市与小智汇合一同旅行。小智本来没有想起来莎莉娜的事情，但在他挑战白檀道馆道馆馆主紫罗兰时，莎莉娜向小智喊出了他在童年时鼓励莎莉娜的话语“永不放弃”，小智这才想起莎莉娜正是自己小时候救助过的女孩。后来，小智和莎莉娜了解到希特隆其实是密阿雷市的道馆馆主，但因为自己开发的机器人希特洛伊特出现了故障，所以他和妹妹被赶出了自己的道馆。小智和莎莉娜帮助希特隆夺回了道馆，之后小智和希特隆两人立下了要在取得足够的徽章后进行一场道馆战的约定。在接下来的旅途中，小智遇到了一位少年忍者三平，三平的呱头蛙击败了小智的呱呱泡蛙，于是小智便在三平的帮助下开始特训他的呱呱泡蛙。小智还挑战了卡洛斯地区的对战城塞并获得了男爵的称号。另外，小智还参与了布拉塔诺博士的夏令营并在那里认识了劲敌三人组提耶鲁诺、多罗巴和莎娜。莎莉娜从小智和莎娜那里得到了启发，并将自己的梦想定为参加三冠卫星赛。
旅途中，小智一行人从布拉塔诺博士、可可布尔和冠军卡露妮那里了解了超级进化，并和学会了超级环的少女可尔妮旅行了一段时间，小智见证了可尔妮和她的路卡利欧产生牵绊并成功超级进化的过程。在挑战比翼道馆前，小智和他的伙伴们一起参加了比翼祭典，他在莎莉娜的帮助下为自己的宝可梦们选择了合适的礼物，小智也送给了莎莉娜一束蓝色的缎带作为谢礼。完成比翼道馆的挑战后，小智成功地收集了四枚徽章，按照约定和希特隆进行道馆战。在道馆战中，希特隆通过全力以赴的战斗向小智传达他对小智的敬佩，而小智也以他最高的战斗水准回应了希特隆。最终，小智获胜，得到密阿雷道馆的电压徽章。后来，小智来到了香薰市并与来自丰缘的新人训练家翔太相遇，翔太崇拜小智的实力并以小智为楷模来锻炼自己的木守宫。小智也在旅途中支持着莎莉娜成为卡洛斯女王的梦想，而莎莉娜则在旅途中对小智产生了好感，这种感情在旅途中也逐渐加深。
在卡洛斯的危机！巨大日晷前的战斗!!中，小智一行人抵达了百刻市并和布拉塔诺博士会合。他们得知了道馆馆主兼预言家的葛吉花的预言，葛吉花预见卡洛斯在未来会发生危机，这场危机将与小智一行人有莫大的联系，且她同时预见小智将会与他的甲贺忍蛙一同走向巅峰并会因此决定整个地区的未来。在Z爆炸诞生！卡洛斯的潜伏者!!中，小智一行人遇到了神秘的绿色生物小软，并发现小软在被神秘的邪恶组织追捕。之后一行人与三平再会，了解到了小智和甲贺忍蛙之间的神秘现象，小智的甲贺忍蛙可以短暂地变身为类似小智的样子，并且还会和小智共享五感，柚丽嘉将其命名为小智版甲贺忍蛙（日文︰サトシゲッコウガ，英文︰Ash-Greninja）。在接下来的旅途中，小智遇到实力强大并学会了超级进化的训练家艾岚。艾岚在对战中击败了小智，并对小智和甲贺忍蛙间的奇妙现象很感兴趣。小智在特训后再次与艾岚进行了对战，这次他和艾岚在战斗中已经不相上下，但因为共享五感的关系，在战斗的最后小智体力不支而昏了过去。在梦中，小智梦到了甲贺忍蛙离开了他。
在接下来的旅途中，小智一行人从卡露妮处了解到想要捕捉小软的组织闪焰队正在进行某种秘密的实验，这个穿着红衣的秘密组织想利用传说的宝可梦基格尔德的力量进行某种破坏行动。而在卡露妮了解到小智和甲贺忍蛙间的现象时，她也要求和小智进行一战来测试小智的实力。尽管小智的甲贺忍蛙和卡露妮的沙奈朵旗鼓相当，但小智总是会在牵绊现象出现后因为虚脱而昏迷。继续旅行的小智与翔太再次相遇，翔太告诉小智自己和之前相比已经有所进步，便提议和小智进行一场三对三的对战，小智答应了。然而没想到，小智在对战中意外地被翔太逼入绝境，而且甲贺忍蛙的牵绊形态也无法成功发动，导致小智最终输掉了对战。经过这一战，小智开始怀疑自己的能力。雪上加霜的是，他的信心不久后又再次被映雪市道馆馆主得抚所击毁，小智不仅没能拿下徽章，甲贺忍蛙也在战斗中被打得满身是伤。小智难过地看着在疗伤的甲贺忍蛙，独自离开宝可梦中心来到雪夜中的丛林。
因为担心小智，莎莉娜独自前往森林去寻找游荡中的小智，但是沮丧中的小智开始迁怒莎莉娜，让她十分生气。临走前，莎莉娜向小智脸上扔了几个雪球并表达了自己的失望，她告诉小智他现在这种自暴自弃的行为完全和他童年时勇敢的身影相反。莎莉娜离开后，小智对自己怒吼使自己清醒，正当他想回到宝可梦中心时，暴风雪突然降临。小智和一群野生宝可梦找到了一棵空树干来躲避暴风雪，这让他回忆起了自己童年时在森林中和宝可梦相拥躲避雷雨的经历。在小智看到了洞外有一群粉蝶蛹没能及时赶到洞里时，他便立刻着手去营救它们，但却因为意外和粉蝶蛹一起滑下悬崖。这时甲贺忍蛙及时赶到并救下了小智，但是粉蝶蛹还是没被救上来，然后立刻与小智触发了牵绊形态并拯救了跌落中的粉蝶蛹。随后，小智和甲贺忍蛙和正在寻找小智的莎莉娜等人相遇，小智向莎莉娜道歉，并感谢莎莉娜点醒了自己。随后，甲贺忍蛙就像它在和小智相遇时那样，将自己的精灵球扔给了小智。经历了低潮后，小智和甲贺忍蛙间的牵绊开始变得更加强大。之后，小智前往映雪道馆进行第二次挑战，终于击败了得抚的超级暴雪王。在取得卡洛斯联盟的第八枚徽章后，小智向他同行宝可梦们道谢，并表示未来不论遇到什么困难，他都会和伙伴们共同面对。
破了大考验，哈拉本想赠予小智格斗z，然而卡璞?鸣鸣却把格斗z换成了电z，小智也因此再一次得到电z。小智来到马玛内的家中特训，在听取马玛内意见的特训起到效果后，授予z手环的卡璞?鸣鸣再次出现了，小智再战卡璞?鸣鸣，但未分出明确胜负。之后，在某次机缘巧合之下，他和皮卡丘在无人岛宝物岛遇上了阿卡拉岛的守护神卡璞?蝶蝶。 小智也认识了美乐美乐岛上的火斑喵和年迈的长毛狗。由于长毛狗的病情加重，小智把它送到了宝可梦中心，但不久后小智重新回到宝可梦中心时却发现火斑喵和长毛狗已经离开。小智来到火斑喵平时的住处，但只有火斑喵独自在那里，火斑喵因为长毛狗的离开情绪低落，一直不理睬小智，然而在小智的努力下，火斑喵开始变得开朗起来，并加入了小智的队伍
卡洛斯联盟颁奖仪式上得到奖牌的小智与他在卡洛斯地区的同行宝可梦。。。。。。。。。。。，，